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一种催化剂如果连质子都不能活化

发布时间:2019-08-17 20:27 来源:未知 编辑:admin

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  图4. a, b) Mo2C/C活性位点对N2吸附能图;c, d) Mo2C活性位点上氮还原反应路径及其对应的氮还原反应自由能图示。

  图3. 以亲/疏水碳布为基底的Mo2C/C在不同pH条件下的电催化氮还原合成氨性能图及相对应机理示意图。

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  这项研究从实验上证实了具有高效析氢活性的催化剂材料应用于氮还原的可行性,从而极大地扩充了固氮催化剂的选择范围,同时这项研究也加深了对析氢竞争反应的认识,并为合理设计具有合适尺寸、空间结构以及析氢强度的氮还原催化剂提供了重要借鉴。

  目前,电化学固氮面临的一个主要挑战是效率太低(产氨速率和电流效率),这主要是因为在常温常压下,由于N2中的氮氮三键非常牢固,氮气和氢气的反应在动力学上非常难于进行,而且由于析氢电位和氮还原电位非常接近,析氢作为竞争反应会严重制约氮还原合成氨的效率。近年来虽然很多研究表明通过抑制析氢可一定程度上提升氮还原合成氨的电流效率,但忽略的一个问题是:抑制析氢的同时难免也会制约催化剂的氮还原活性,因为从催化剂反应活性上来说,一个高效的氮还原催化剂首先也应该是一个优良的析氢催化剂,因为在含质子的溶液中,质子无疑会比N≡N键更容易活化。换言之,一种催化剂如果连质子都不能活化,更谈不上能活化氮气。因此,兼顾并平衡氮活化和析氢竞争反应对于电化学固氮催化剂的设计和选择尤为重要。

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  图2. Mo2C/C催化氮还原合成氨的电化学性能及15N同位素示踪样品的核磁谱图。

  氨是人们生产生活最重要的化工原料之一。自上世纪初以来,工业上合成氨主要依赖于Haber-Bosch法,众所周知,该合成方法需要在高温高压(300~500℃、200~300atm)下进行,所需能耗极大,其年均能耗约占到世界能源总消耗的1~2%。而且由于原料氢气是通过矿物燃料转化而来,其获取过程也不可避免地会加重CO的排放(约占到温室气体年排放量的1.5%)。与Haber-Bosch法相比,电催化固氮理论上可在常温常压下进行,并且原料水和氮气来源广泛,因而被认为是一种潜在的合成氨替代技术。

  近日,华南理工大学王海辉教授团队通过选用具有良好析氢活性的Mo2C作为氮还原催化剂,首次论证 http://bilverksteder.com/gudan/175.html

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